《Small》：通過超快光子燒結(jié)抑制膠體量子點(diǎn)固體中的熱致表面陷阱（IF=13.392）

背景：

 膠體量子點(diǎn)（CQD）薄膜的熱退火（TA）過程被認(rèn)為是提高膠體量子點(diǎn)太陽能電池（CQD SCs）性能的重要步驟。這是因為TA對CQD固體有多種有益影響，包括提高電導(dǎo)率、使CQD薄膜排列更加緊密，以及去除殘留的有機(jī)物和溶劑。然而，傳統(tǒng)的CQD熱退火方法需要幾分鐘的時間，這會導(dǎo)致CQD表面發(fā)生羥基化和氧化反應(yīng)，進(jìn)而形成陷阱狀態(tài)，最終降低SCs的性能。為了應(yīng)對這些挑戰(zhàn)，本研究引入了一種光子燒結(jié)（FLA）技術(shù)，該技術(shù)將退火時間顯著縮短至毫秒級別。通過光子燒結(jié)方法，研究成功地抑制了羥基化和氧化反應(yīng)，減少了CQD固體中的陷阱狀態(tài)，同時保持了其良好的電荷傳輸性能。實(shí)驗結(jié)果顯示，經(jīng)過光子燒結(jié)處理的CQD SCs在性能上有了顯著提升。與TA處理的設(shè)備相比，其開路電壓（Voc）從0.63V提高到了0.66V，同時功率轉(zhuǎn)換效率也從12.71%增加到了13.50%。這表明光子燒結(jié)技術(shù)是一種有效且高效的方法，能夠顯著改善CQD SCs的性能。

文獻(xiàn)介紹：

 全球能源需求的快速增長以及對可持續(xù)和可再生能源的需求，推動了人們對SCs技術(shù)的廣泛研究。在各種材料中，CQD SCs因其可調(diào)諧的帶隙、高單分散性以及成本效益高的溶液可加工制造特性，成為了有前景的候選材料。特別是硫化鉛（PbS）膠體量子點(diǎn)，因其優(yōu)異的光電性能和與紅外太陽光譜的兼容性而備受關(guān)注。表面鈍化、配體交換和器件結(jié)構(gòu)工程等技術(shù)的快速發(fā)展已將CQD SCs的認(rèn)證光電轉(zhuǎn)換效率（PCE）提升至12.47%。

 在旨在提高CQD SCs性能的眾多技術(shù)中，對CQD薄膜進(jìn)行熱退火（TA）被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)高性能電池的關(guān)鍵過程。已知該過程通過減少量子點(diǎn)間的間距、增加CQD的堆積密度以及消除有機(jī)殘留物和揮發(fā)性胺基溶劑，來改善CQD固體的電導(dǎo)率。通常，如先前研究所述，CQD薄膜的TA是在爐子或熱板上進(jìn)行的，溫度設(shè)置在70°C至140°C之間，并且該過程會持續(xù)幾分鐘。然而，最近的研究表明，長時間暴露于高溫下會對CQD薄膜產(chǎn)生副作用，包括吸收減少、配體解吸、CQD融合和表面陷阱的形成。特別是，TA過程會促進(jìn)CQD表面羥基配體（-OH）和氧化物（PbO、PbSO3和PbSO4）的形成。這些物質(zhì)能夠產(chǎn)生陷阱態(tài)，這是導(dǎo)致器件開路電壓（Voc）降低的關(guān)鍵因素。因此，迫切需要尋找替代方法來解決CQD固體中傳統(tǒng)熱退火過程所面臨的挑戰(zhàn)。然而，到目前為止，這方面的研究鮮有報道。

 鑒于CQD薄膜的傳統(tǒng)TA過程通常持續(xù)幾分鐘，這會對CQD固體施加過度的熱應(yīng)力，我們提出減少熱處理時間可以有效緩解相關(guān)缺點(diǎn)。鑒于這些考慮，本研究為CQD薄膜引入了光子燒結(jié)（FLA）方法，該方法將所需的退火時間大幅縮短到僅幾毫秒（ms）。在此過程中，一個能量密度為3.9Jcm?2的強(qiáng)光脈沖垂直照射到CQD薄膜的表面。CQD薄膜吸收入射光能量，并將其轉(zhuǎn)化為熱能，從而促進(jìn)瞬時退火。該過程允許在2-6毫秒內(nèi)建立熱平衡狀態(tài)，從而對器件造成最小的熱負(fù)荷，從而減輕熱應(yīng)力。通過將傳統(tǒng)的TA過程替換為FLA技術(shù)，我們成功地減少了羥基化和氧化，同時保留了CQD固體的電荷傳輸特性。此外，我們發(fā)現(xiàn)通過FLA方法抑制羥基化和氧化有助于減少陷阱態(tài)，從而提CQD SCs的開路電壓（VOC）。因此，使用光子燒結(jié)方法處理的CQD SCs在VOC方面表現(xiàn)出顯著的改善，達(dá)到0.66V，而熱退火設(shè)備的VOC為0.63V。這一增加導(dǎo)致PCE大幅提升，從12.71%提升至13.50%。與熱退火設(shè)備的11.6%相比，光子燒結(jié)處理的器件還表現(xiàn)出12.55%的優(yōu)越穩(wěn)定PCE。

引用：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202400380